角分辨光電子能譜研究揭示三層銅氧化物超導體高臨界溫度的電子結構起源
來源： 中科院物理研究所 發布時間：2023-09-25
自1986年銅氧化物高溫超導體發現以來，理解高溫超導機理和進一步提高超導轉變溫度一直是凝聚態物理研究中的核心問題。銅氧化物高溫超導體的母體是反鐵磁Mott絕緣體，高溫超導電性是通過向母體摻入適量的載流子得以實現。已有的研究表明，超導轉變溫度TC不僅取決于銅氧面CuO2的摻雜濃度，也密切依賴于晶胞中CuO2面的層數(n)，并且在三層體系 (n=3) 中超導轉變溫度TC最高。此外，三層銅氧化物超導體還表現出不尋常的相圖，其TC在最佳摻雜達到最高之后在過摻雜區域幾乎保持不變，這與通常單層或雙層銅氧化物超導體中TC在過摻雜區域顯著降低形成明顯區別。上述結果表明，除了摻雜濃度之外，還有其它控制TC的關鍵因素。揭示三層銅氧化物超導體中TC最大化及其在過摻區域TC維持不變的電子結構起源，對于理解高溫超導機理和進一步提高TC具有重要意義。
角分辨光電子能譜是研究材料電子結構最直接的實驗手段。長期以來，由于高質量三層銅氧化物超導體單晶合成困難，相關的角分辨光電子能譜研究難以廣泛開展，高分辨角分辨光電子能譜研究更是稀少。中國科學院物理研究所／北京凝聚態物理國家研究中心超導國家重點實驗室周興江研究組博士生羅翔宇、陳浩和李穎昊，與馬克斯·普朗克研究所林成天教授以及凝聚態理論與材料計算重點實驗室的向濤研究員合作，利用自主研制的深紫外激光角分辨光電子能譜高分辨和高精度的優勢，對三層銅氧化物超導體Bi2Sr2Ca2Cu3O10+δ(Bi2223)的電子結構進行了深入的研究，為理解其高臨界溫度的起源提供了重要的信息。
該研究首次在過摻的Bi2223樣品(TC=108 K)中觀察到費米面三層劈裂的現象，三個費米面α、β和γ對應的摻雜濃度分別為0.37、0.22和0.08 (圖1)。從能帶結構中可以清晰地看到α、β和γ三個主能帶(圖2)，并觀測到顯著的選擇性Bogoliubov能帶雜化現象。β能帶在超導態產生的Bogoliubov回彎與γ能帶相交并發生雜化，其雜化強度隨動量表現出奇特的依賴關系。對費米面的超導能隙測量表明，α、β和γ三個費米面對應的超導能隙顯著不同，其最大能隙分別為17，29和62meV (圖3)。由于Bogoliubov能帶雜化，反節點區域附近γ費米面的超導能隙出現了不連續跳躍(圖3)。
詳細的理論分析表明，以上結果可以用三層模型很好地描述。此三層模型包括一個內部(inner)銅氧面層和兩個外部(outer)銅氧面層(圖 2e)。此模型既考慮了層內的電子躍遷和電子配對，也考慮了層間的電子躍遷(tio和too)和電子配對(Δio和Δoo)。兩個外層之間的電子躍遷too決定著α和β兩個費米面以及能帶間的劈裂，內層與外層間的電子躍遷tio主要控制Bogoliubov能帶雜化的程度，而兩個外層之間的電子配對Δoo主要決定了α和β兩個費米面上超導能隙的差別。對？i2223的費米面、Bogoliubov能帶雜化和超導能隙的測量，可以確定三層模型中的各個微觀參數，從而理解各種層內和層間電子躍遷和配對的微觀過程。
該項工作為理解三層銅氧化物超導體超導溫度最大化提供了重要信息。超導電性是通過電子配對和電子對相干兩個過程實現的，電子配對強度和電子對相干溫度直接決定著超導轉變溫度。在單層和雙層銅氧化物中，電子配對和電子對相干是在同一個銅氧面中實現，難以分別優化。有理論提出，如果有兩種銅氧面，其中一種具有強烈的電子配對強度，另一種具有極高的電子對相干溫度，這兩種銅氧面耦合后可能實現高超導轉變溫度。該項工作的結果和這種復合圖像(Composite Picture)相符。在過摻雜Bi2223中，內層銅氧面極度欠摻(p≈0.08)，對應的γ費米面具有很大的超導能隙，而外層銅氧面則是極度過摻(p≈0.30)，對應的β費米面具有極高的電子配對相干溫度。這樣的復合結構中，內層和外層銅氧面的耦合實現了任何單個銅氧面都無法達到的高溫超導電性。這個復合圖像也能夠很好地解釋Bi2223在過摻雜區域超導溫度基本不變的現象。由于Bi2223的超導轉變溫度主要是由β費米面的載流子濃度(決定電子對相干溫度)和γ費米面上的超導能隙(決定電子配對強度)決定，在從最佳摻雜到過摻雜演變中，因為三層劈裂，額外的載流子主要被α費米面吸收，使得β和γ費米面對應的載流子濃度和γ費米面上的超導能隙基本不變，因而超導轉變溫度TC基本不變。復合圖像不僅能夠理解三層銅氧化物超導體超導轉變溫度的最大化和在過摻區域基本不變的現象，而且為設計和發現更高TC的超導體提供了新的途徑。
相關研究成果發表在近期的Nature Physics上。上述科研工作得到國家自然科學基金委、科技部和科學院先導B項目等基金的資助。
相關工作鏈接：https://doi.org/10.1038/s41567-023-02206-0
圖1：Bi2223中觀測到三個費米面α、β和γ。
圖2：超導態下Bi2223的能帶結構隨動量的演變及利用三層相互作用模型對其進行全局模擬。
圖3：Bi2223三個不同費米面上的對稱化能量分布曲線和超導能隙測量。
圖4：Bi2223中層間躍遷、層間配對和Bogoliubov能帶雜化等參數的確定。
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